蒙哥汗在位时，受命总理漠南汉地军事 ，后受封于京兆。
在此期间招揽汉族儒士，整饬军政，并参与蒙哥远征大理、围攻南宋的战役。
蒙哥死后，忽必烈自前线回师，与同母弟阿里不哥争夺汗位，并即汗位于开平城，建元中统。
至元八年（1271年），改国号为大元，翌年正式迁都大都。
至元十一年（1274年），命伯颜等大举伐宋，两年后攻陷宋都临安，最终于崖山海战消灭南宋残余势力，完成了全中国的大一统。
他相继重用阿合马、卢世荣及桑哥专理财政。
同时接连派兵远征日本及东南亚各国，然多以失败告终。
但他抗击海都等西北诸王的侵扰和平服东北诸王叛乱的活动，仍是较为成功的。
至元三十一年（1294年），忽必烈病逝，享年八十岁，谥号圣德神功文武皇帝，庙号世祖。
忽必烈是少数能重视汉文化，推崇儒术的蒙古统治者之一。
其在位期间，建立了包括行省制在内的各项制度，加强对边疆的控制，注重农桑，倡办学校，使社会经济得以恢复、发展。
但其频繁的对外征战，以及对大量蒙古旧制的保留，束缚了生产力的发展，加剧了社会矛盾，对元朝后来的发展影响深远。
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“元之初入中国，震荡飘突，惟以杀伐攻虏为事，不知法度纪纲为何物，其去突厥、回纥者无几。及世祖兴，始延揽姚枢、窦默、刘秉忠、许衡之徒，以汉法治中夏，变夷为华，立纲陈纪，遂乃并吞东南，中外一统。加以享国长久，垂统创业，轶辽、金而媲汉、唐，赫矣哉。且其天性宽宏，包帡无外。阿里不哥及海都、笃哇诸王，皆亲犯乘舆。对垒血战，力屈势穷，一朝归命，则皆以太祖子孙，大朝会于上都，恩礼宴赉如初。当南北锋焰血战之余，或离间以侍郎张天悦通宋而不信。敕南儒被掠卖为奴者，官赎为民。所获宋商、宋谍私入境者，皆纵遣之而不诛。置榷场于樊城，通宋互市，弛沿边军器之禁。其长驾远驭如是。宋幼主母子至通州，命大宴十日，小宴十日，然后赴上都。除弘吉剌皇后厚待之事别详《皇后传》外，其母子在江南庄田，听为世业。其后文宗时市故全太后田为大承天寺永业，市故瀛国公田为大翔龙寺永业，直至顺帝末，始夺和尚赵完普之田归官，直与元相终始。宋之宗室如福王与芮等，随宋主来归，授平原郡公，其家赀在江南者，取至京赐之。此外宗室多类此。即奸民冒称赵氏作乱者，从不以累及宋后，其优礼亡国也如是。思创业艰难，移漠北和林青草丛植殿隅，俾后世无忘草地。又留所御裘带于大安阁以示子孙。武宗至大中尝诣阁中发故箧阅之，则皆大练之服。西域贾胡屡献牙忽大珠，价值数万而不受。宫闱肃穆，无艳宠奇闻。至元八年，平滦路昌黎县民生男，夜中有光，或奏请除之，帝曰：“何幸天生一好人，奈何反生妒忌。”命有司加恩养。伯颜伐宋，谆谆命以曹彬取江南不戮一人为法。其俭慈也又如是，非命世天纵而何？惟功利之习不能自胜于中，故日本、爪哇之师远覆于海岛，王、阿、桑、卢掊克之臣相仍于覆辙，盖质有余而学不足欤。”
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“洪惟世祖皇帝仁孝英明，睿谋果断。爰从潜邸，有志斯民，植根干而佐理皇纲，聘耆德而讲明治道。始平大理，再驾长江，过化存神，有征无战。迨其龙飞滦水，鼎定大都，革弊政以维新，扩同仁而一视。规模宏远，朝野清明。内则肇建宗祧，创设台省，修举政令，登崇俊良；外则整治师徒，申严边将，布扬威德，柔服蛮荒。加以圣无不通，明靡不烛，守之以勤俭朴素，养之以慈惠雍和。收揽权纲，综核名实，赏罚公而不滥，号令出以惟行。万汇连茹，群雄入彀，削平下土，统正中邦。慕义向风，声教实朔南之暨；梯山航海，职贡无遐迩之殊。方且开学校而劝农桑，考制度而兴礼乐。国号体乾坤之统，书画焕奎壁之文。罄所有而酬战功，不待计而救民乏。听言择善，明德缓刑。钦福锡民，遇灾知惧。得《洪范》惟皇之理，过周宣修政之勤。以致时和岁丰，民安吏职。盖帝德克周于广运，故至公均被以无方。可谓文致太平，武定乱略，继一祖四宗之志，兼三皇五帝之功。”
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在夺取政权以后，忽必烈确立了“内立诸卫，屯田阅武，居重御轻”的方针，对蒙古汗国时期在中原推行的游牧分封领地制度进行了一系列重大改革。
首先，他即位之后，改变蒙古军分为两翼、由万户长而下一统到底的制度，改变由都元帅节制探马赤军和汉军的制度，设枢密院掌管全国军政，加强了中央集权。
其次，他花费三十多年时间，一边建立以汉人为主的侍卫亲军，同时以蒙古军“分屯大河南北，以余丁编立部伍，绝其虏掠之患” ，“遇征伐则遣之”，逐步确立了中央宿卫军（侍卫亲军）和地方镇戍军两大系统，作为保卫元朝中央统治政权的重要核心武装力量。
第三，为了防止汉军世侯拥兵自重，他改变汉军由私家掌握的状况，或令汉军世侯易军为将，或令汉军世侯改任民官。
对蒙古军的军官世袭制（怯薛军）也进行了改革，核心职位仍可世袭，但军队因调动分合而不再始终为某一家族所掌。第四，他为适应战争形势的变化，提倡使用铁火炮等新式武器，发展进攻型的、独立的水军和炮军，实施多兵种协同作战。
他还注意用南宋降将训练军队，学习南宋在军训方面的长处。第五，他在全国范围内推广军屯制度，以促进生产的恢复和发展，推动对边疆地区的开发，保证军队资粮的供应。
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忽必烈即位后，基本上采纳了刘秉忠、许衡等人的建议，逐步实行了“汉法”，基本上沿袭了金、宋的旧制，但同时也对蒙古“旧俗”进行改造。
至元四年（1267年），忽必烈下令建造太庙并且制作祭奠祖先所需的祖宗牌位，而且他选定了国家的历法，这是农业社会统治者必不可少的工作。
忽必烈鉴于本朝“舆图之广，历古所无”，像汉唐那样以初起之地或始封之邑为名，都不足以显示其盛大，于是在至元八年（1271年）发布《建国号诏》，取《易经》“大哉乾元”之义，以“大元”为国号。
在建元表岁、建立国号的同时，忽必烈又采纳刘秉忠等人的建议，适应统治地区南移的特点，将金朝的中都改名为大都，于至元十一年（1274年）正式迁都于此地。
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名字由来
白嘎力绘《忽必烈狩猎图》
忽必烈，在拉丁化蒙古文中为oubilai。在蒙古语中，qubi意为“份子”，qubila为动词“分配”。
蒙古习俗，常以新生儿所遇重要的人、物、事件取名，而忽必烈出生时（元太祖十年，1215年），正逢成吉思汗攻取金中都之际。
成吉思汗命汪古儿等尽取金都府库财物，“每留一份为成吉思皇帝献，余则敷俵有差”。
此次收获，自成吉思汗建国以来是最丰盛的一次，其“俵分”自是一大盛事，忽必烈适生其时，故而由此取名。
会晤八思巴
《八思巴谒见忽必烈》复制品（北京首都博物馆藏）
元宪宗三年（1253年）四月到八月之间，忽必烈在南征途中到达六盘山一带，邀请八思巴前来会面。
忽必烈先是询问了藏族历史和萨迦班智达的情况，随后话锋一转，表示要派人去吐蕃摊派兵差、收取珍宝。
八思巴听后连忙说：“吐蕃不过是边远小地方，地狭民困，请不要摊派兵差。”
他再三陈请，忽必烈充耳不闻，八思巴说：“如此，吐蕃的僧人实无必要来此住坐，请放我们回家吧。”正当两人僵持不下时，忽必烈的正妻察必对忽必烈说，八思巴要比很多老僧在知识功德方面强许多倍，应该将他留下。
于是，忽必烈与八思巴再次会谈，问他：“你的祖先有何功业？”
八思巴说：“我的先辈曾被汉地、西夏、吐蕃等地的帝王奉为上师，故威望甚高。”
忽必烈不了解吐蕃的历史，就问：“吐蕃何时有王？这与佛书所说不合，必是虚妄之言。”八思巴就将吐蕃之王曾与汉地交战，吐蕃获胜，后又与汉地联姻，迎来公主与本尊神像的经过叙述一番（即唐蕃交战及文成公主入藏事），说佛书虽然不载，但有文书记载，查阅便知。
忽必烈翻看汉地史籍，发现这些在《唐书》里都有记载。此后八思巴又说了些典故，经验证都是真的，于是忽必烈对八思巴佩服有加，请求他传授喜金刚灌顶（藏传佛教重要仪轨之一）。
但八思巴又提出一个条件：“受灌顶之后，上师坐上座，要以身体礼拜，听从上师之言语，不违上师之心愿。”
忽必烈难以接受，这时察必又出来圆场：“人少的时候，上师可以坐上座。但当王子、驸马、官员、臣民聚会时，汗王坐上座。”就这样，忽必烈以八思巴为上师，奠定了后来元朝以藏传佛教为国教、设立帝师制度的基础。
八思巴应召谒见忽必烈，当时忽必烈夫妇及其子女以世俗人拜见上师的礼节会面八思巴，他们共二十五人先后在八思巴前受密宗灌顶。
二人的关系自此愈发紧密。
三饶定刑
据说，忽必烈制定刑律时，有笞、杖、徒、流、绞五个等级。
笞、杖罪定下来后，忽必烈解释说：“天饶他一下，地饶他一下，我饶他一下。”
应笞五十下的，只打四十七下；杖刑也一样。有人评价此举“可谓胜残去杀，黎元在海涵春育之中矣”。
也有人认为：“此虽仁心，亦近于戏。”
置誓俭草
忽必烈在建立宫殿时，追思成吉思汗创业艰难，便从成吉思汗所居之地取青草一株，置于大内丹墀之前，称之为“誓俭草”，让后世子孙明白勤俭之节。
喜爱大象
《元末明初象舆人物图罐》（局部）
忽必烈在征伐大理时逐渐熟悉了大象的生活习性，并将其带回宫廷。他对于大象的喜爱远超过以往历史上的其他皇帝。
其时不仅有“贡象”制度，甚至出现御用“象舆”这样独特的宫廷景观。
元人黄文仲《大都赋》称：“惟我圣皇，五辂不乘，八鸾不驾，雨则独乘象舆，霁则独御龙马，何其然也。”
马可·波罗曾见忽必烈出宫时坐在用四头大象背负的木楼上，左右随从上万，马可·波罗因而称忽必烈出猎，其“娱乐之甚”世所罕有。
在至元二十四年（1287年）平乃颜之乱的辽河会战中，忽必烈一度乘象舆临阵，企图威慑叛军，但反而使自己成为了叛军集中攻击的对象，被迫下舆乘马。
后赖汉军李庭等作战用力，才将叛军击退。
忽必烈将“象舆”作为皇帝专用的交通工具，建立了完整的 “象舆”制度，使之成为元朝皇帝巡幸两都的车舆形式，还影响了明清的“卤簿”制度。
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